La Biblioteca venne istituita nel 1764 con le “Costituzioni” per la riforma dell’Università voluta dal governo piemontese. Nel 1785, sotto il regno di Vittorio Amedeo III, ricevette il suo primo regolamento, venendo poi aperta al pubblico nel 1792 nella sede del Palazzo dell’Università nella Sala Settecentesca. Dal primitivo ristretto nucleo di volumi (ca. 8000) la Biblioteca passa ai 14.000 del 1842, ai 22.000 del 1865, ai ca. 70.000 alla fine del 1800, sino agli oltre 800.000 di oggi. Nel 1946, su iniziativa dell’allora direttore Nicola Valle e in seguito del suo successore Renato Papò, venne istituito il Gabinetto delle Stampe dedicato all’artista cagliaritana Anna Marongiu Pernis, che vanta incisioni originali dei maggiori artisti isolani dell’epoca, fino ai giorni nostri.
La Biblioteca ha esteso la propria sede dall’iniziale Sala Settecentesca ad altri locali, prima nel Palazzo dell’Università, ora Palazzo del Rettorato, e poi anche nel contiguo palazzo dell’ex seminario di cui occupa il primo piano e l’ex cappella. I due palazzi sono sorti su progetto dell’ingegnere Saverio Belgrano di Famolasco con richiami al Barocchetto piemontese nella seconda metà del XVII secolo. Sono caratterizzati dalla continuità delle facciate che danno sulla Via Università, con due portali monumentali in pietra.
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