La Biblioteca viene istituita nel 1764 con le “ Costituzioni” per la riforma dell’Università, riceve un regolamento da Vittorio Amedeo III nel 1785 e viene aperta al pubblico nel 1792 nella Sala Settecentesca, al primo piano del nuovo palazzo dell’Università. Dal primitivo ristretto nucleo di volumi (ca. 8000) la Biblioteca passa ai 14.000 del 1842, ai 22.000 del 1865, ai ca. 70.000 alla ine del 1800, sino agli oltre 800.000 di oggi. Nel 1946 su iniziativa dell’allora direttore Nicola Valle e in seguito del suo successore Renato Papò viene istituito il Gabinetto delle Stampe dedicato all’artista cagliaritana Anna Marongiu Pernis, che vanta incisioni originali dei maggiori artisti isolani dell’epoca, fino ai giorni nostri.
La Biblioteca ha esteso la propria sede dall’iniziale Sala Settecentesca ad altri locali, prima nel palazzo dell’Università, ora Rettorato, poi anche nel contiguo palazzo dell’ex seminario di cui occupa il primo piano e l’ex cappella. I due palazzi sono sorti su progetto dell’ingegnere Saverio Belgrano di Famolasco con richiami al Barocchetto piemontese nella seconda metà del XVII secolo. Sono caratterizzati dalla continuità delle faccia- te che danno sulla Via Università, con due portali monumentali in pietra.
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